In welcher Sub führst Du diesen Code aus? Dieser gehört in die Sub/den EventHandler des Ereignisses dgvLogEntries.CellPainting. Allerdings in abgewandelter Form. Der Code sollte dabei nur die eine zu malende Zelle bemalen, nicht die komplette Tabelle.

Dann sollte sich Dein Programm wohl merken, welche Zeilen durch den Mausklick eingefärbt wurden, damit klar ist, welche bei Neuzeichnung erneut eingefärbt werden müssen. Abhängig davon, wie Dein Datenmodell (Stichwort DataBinding) ausgelegt ist, könntest Du dies dort abspeichern und bei Neuzeichnung wieder abrufen.

Dort, wo Du derzeit die Farbe änderst, musst Du auch das gewählte Datenelement ändern. Wenn Du ne BindingSource hast, wäre es das BindingSource.Current, was Du per Doppelcast in Deinen Zieltyp wandelst Du da den Dateneintrag machst. Andersrum musst Du aber auch mit Code arbeiten. Ich glaube nicht, dass DataBinding an die Zellhintergrundfarbe geht. Nur für die ganze Zeile. Aber wenn die ganze Zeile gefärbt werden sol, sollte es klappen.

Hast Du denn ne BindingSource, an das das DGV gebunden ist?

Ne BindingSource ist ne BindingSource, nix anderes.
Ne BindingSource (BS) ist ne Komponente, an die z.B. ein DGV im Designer gebunden werden kann. Wird der BindingSource als DataSource ein Typ mitgegeben (also DeineBindingSource.DataSource = GetType(DeinDatentyp)), werden während der Designzeit im Designer im DGV alle Properties jener DeinDatentyp-Klasse anzeiegt. Auch hat die BS die Property Current. Klickt man im gebundenen DGV eine Zeile an, ändert sich diese Current-Eigenschaft und man kann daraus ermitteln, welches Item der DataSource gerade selektiert ist. Leider kommt dabei ein Object raus, daher muss es in den korrekten Zieltyp gecastet werden. Arbeitet man mit einem tDS (typisiertes DataSet), verwendet man den berühmt-berüchtigten Doppelcast. Verwendet man keines, reicht ein einfacher. Verwendet man meine typisierte BindingSource, kommt man ohne Cast ran.
Die grundlegenden tDS-Videos von EdR kennst Du? Falls nicht: Schau mal bei EdRs VVV rein. Da gibt's genügend Infos zum schnellen Einstieg.