Habe gerade mal ein bisschen rumgesucht und bin auf das hier gestoßen: Google Geocoding Service

Dort kannst du im Beispiel in das Feld z. B. "70173 Germany" eingeben, dann bekommst du die Innenstadt von Stuttgart angezeigt - zwar in diesem Beispiel nur als Marker, aber der Request liefert anscheinend auch die LatLong-Bounds mit - ich schätze mal, damit kann man das Gebiet dann hiermit einfärben.

Ist halt ne Menge JavaScript, die Geocoding API ist aber bis 2.500 Requests/Tag kostenlos, die Maps JS API sogar bis 25.000 Requests/Tag.

Ich muss ehrlich sagen - keine Ahnung wie viel Aufwand das ist, bin absoluter Anfänger was JS angeht, erfahrungsgemäß sind die Google APIs aber relativ einfach zu bedienen. Die Maps/JS-Kombination könntest du dann per WebBrowser-Control in deine Applikation einbinden. Direkt mit VB dürfte bei Google Maps aber nichts zu machen sein.

Ok, das ist tatsächlich einfacher als ich dachte. Habe mal ein Proof-Of-Concept erstellt - ist relativ quick&dirty, funktioniert aber.

Allerdings braucht man dafür ein Google-API-Key, den ich nicht veröffentlichen möchte, um Missbrauch zu vermeiden. Entweder ihr erstellt euch selbst einen (s. u.) oder ihr fragt kurz per PM - dann schicke ich euch einen temporären Key, und wenn dann jemand Schabernack damit treibt, dann weiß ich wenigstens, wer das war

Google API Key erstellen
Ihr geht auf die Google Developers Console. Dort könnt ihr euch mit einem Google-Account anmelden. Anschließend müsst ihr ein neues Projekt erstellen, bei mir ist das oben links in dem Dropdown-Menü möglich. Einfach ein Projektname auswählen und nach kurzer Zeit sollte das Projekt erstellt und ihr in der Bibliothek gelandet sein. Dort dann nach Google Maps JavaScript API suchen, draufklicken und auf "Aktivieren" klicken. Dann werdet ihr einen Hinweis bekommen, dass ihr noch Anmeldedaten erstellen müsst. Auf den Button "Zu den Anmeldedaten" klicken und dem Assistenten folgen. Das ist euer Schlüssel. Nun nochmal links auf die Bibliothek navigieren, die Geocoding API suchen und sie wie oben aktivieren (hierfür braucht ihr keinen Schlüssel mehr erstellen).

Wenn ihr das Projekt startet, solltet ihr zuerst den API-Key entweder direkt in die Settings einfügen, oder aber das Programm starten, den Key in die Textbox kopieren und anschließend das Programm neustarten, damit die Map richtig geladen wird. Dann könnt ihr in die PLZ-Spalte des DGV die gewünschten Postleitzahlen eintragen und anschließend auf Suchen klicken. Um unnötige Requests zu sparen, werden die gültigen Postleitzahlen samt Metadaten in XML-Files im Ausführungsordner gecached. Ungültige Postleitzahlen führen aber bei jeder Suche zu einem Request - sollte kein Problem sein, denn ihr habt 2.500 Requests frei.

Wiegesagt - Codequalität ist sehr billig, aber vielleicht hilft es dem einen oder anderen (besonders dem TE) weiter.

Achja, die Gebiete der Postleitzahlen genau zu markieren, wie es bei Google Maps der Fall ist, ist nicht möglich, da die API diese Daten nicht offenlegt, sondern nur Rechteckige Bounds zurückliefert. Wenn ihr schauen wollt, was so alles zurückkommt, dann am besten mal ein Blick in die testdata.txt im Projektordner werfen.

Und bevor ich es vergesse - ihr braucht noch einen Verweis auf Newtonsoft.JSON.